Storsileshår är huvudsakligen en myrväxt som framför allt växer på mossar och vid gungflygölar, där den som regel föredrar våtare platser än rundsileshår D. rotundifolia. På mossar växer den i höljorna, i mjukmattor och våta fastmattor. I gungflyn kring gölar finns den på de obeträdbara lösbottnar som ofta utvecklas nära själva gölkanten, där gungflyet är tunnast. Arten kan också ses i starkt översilade kärr, såväl kalkfattiga som kalkrika (Tranås). Däremot är den sällsynt på dyblandad sand vid sjöstränder och på fuktiga täktbottnar.
Funnen i 704 rutor; tidigare uppgifter från 234 rutor. Vanlig på höglandet och i västra Sunnerbo, mycket sällsynt i sydöstra Kalmar län och i norra Kalmar läns kusttrakter, i resten av Småland ganska vanlig. – Ursprunglig.