Ursprunglig.
Främst på sandunderlag: i frisk blåbärsgranskog och ängsbarrskog, i björk- och hassellundar samt i morer på Gotska Sandön. Dessutom funnen i betat, sandigt fornåkerområde samt på en högmosse. Under Projekt Gotlands flora funnen från Vamlingbo till Gotska Sandön, Fårö. Utbredningsbilden är splittrad med stora luckor, där harsyra saknas helt, men inom några områden med sand eller grus är arten närmast allmän: Lau–Ardre–Östergarn mot kusten, Klinte–Tofta mot kusten, Guldrupe–Halla, kustnära delar av Kräklingbo–Norrlanda samt Gothem–Vallstena–Boge (se karta). Den saknas, förvånansvärt nog, på det sandiga Avanäset på Fårö, som annars hyser flera växter typiska för näringsfattigare barrskogar på fastlandet. Johansson (1897) bedömde att harsyra förekom ”H. o. d. på mellersta delen, eljes sälls.”. Detta överensstämmer väl med dagens utbredningsbild.