Storsileshår är något mer krävande än rundsileshår D.rotundifolia. Arten hör hemma i kärrvegetation med påverkan av fastmarksvatten. Den återfinns i bottenvegetationen i blöta höljor både i låg- och högstarrkärr, tillsammans med arter som tranbär Vaccinium oxycoccos och strängstarr Carex chordorrhiza. Man ser den även på lösbotten i flarkar, andra vegetationsfattiga blötytor och ibland på gungfly. Eftersom den växer fuktigare än rundsileshår saknas den ofta på små och torra myrar, men kan förekomma på halvstora fattigkärr även utan öppna blötytor.
Dessutom finns storsileshår på strandängar, i strandkärr och i sumpiga strandkanter. Ibland dyker det upp i växelblöta skogskärr drol, i rikare sumpskog och någon gång i vattenförande diken, som längs skogsbilvägar.